في عام 1961 م. انتقل هاني الطايع إلى دمشق منتسباً فيها إلى قسم اللغة العربية بكلية الآداب، ومنخرطاً في المزيد من نشاطات جماعة الإخوان المسلمين في العاصمة التي أسرته بعراقتها، ورأى فيها "مركزاً حضارياً متميزاً من مراكز التفاعل العروبي والإسلامي عبر التاريخ"؛ ولقد حدثني الطايع بإجلال كبير عن أساتذته في دمشق أمثال سعيد الأفغاني، أمجد طرابلسي، أديب الصالح، محمد المبارك، وعمر فروخ، معتبراً أن وجوده في هذا الوسط كان بداية خروجه من "قوقعة المحافظة الجانبية الهامشية إلى لبّ النشاط والحركة الثقافية في البلاد".